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電化學(xué)合成聚噻吩薄膜提高光伏電池的開路電壓

文檔作者：王蕓肖立新陳志堅曲波龔旗煌文檔來源：北京大學(xué)物理學(xué)院		點擊數(shù)： 12 1	更新時間： 2025年04月06日
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上一篇：對表面活性劑化學(xué)結(jié)構(gòu)與應(yīng)用的探究

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第31卷。第1期
2 0 1 1年1月
光譜學(xué)與光譜分析
Spectroscopy and Spectral Analysis
V01．31，No．1。pp7—11
January，2011
電化學(xué)合成聚噻吩薄膜提高光伏電池的開路電壓
王蕓，肖立新。，陳志堅，曲波’，龔旗煌’
北京大學(xué)物理學(xué)院，人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點實驗室，北京100871
摘要以銦錫氧化物(ITO)／聚(3，4一啞乙二氧基噻吩)一聚(苯乙烯磺酸)(PED()T：PSS)為l：作電極，采用
電化學(xué)沉積法，直接在其上形成聚3一己基噻吩(P3HT)薄膜。其紫外町見吸收光譜的峰值約位于410 nlTl處，
吸收邊延至610 nm處．禁帶寬度為2．04 eV。測得其最高占有分子軌道(HOMO)能級為一5．21 eV。而化學(xué)
合成P3HT的H()M()能級為一5．02 eV，這可能源于電化學(xué)合成聚噻吩的規(guī)整度比化學(xué)合成的要高。原子
力顯微鏡AFM形貌結(jié)果表明電化學(xué)合成的P3HT中嚷吩分子排列緊密，循環(huán)伏安掃描表明此P3HT薄膜
的電化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定。采用該電化學(xué)合成的聚嚷吩與富勒烯衍生物[6，6]一苯摹一C6·一丁酸甲酯(PCBM)復(fù)合而成
的光伏電池的開路電壓島達(dá)0．76 V，這主要源于電化學(xué)合成聚噻吩HOMO能級的降低，因而揭示了提高光
伏電池開路電壓的新途徑。
關(guān)鍵詞光伏電池；電化學(xué)沉積；聚噻吩；開路電壓
中圖分類號：TM914．4 文獻標(biāo)識碼：A IX)I：10．3964／j．issn．1000—0593(201 1)01—0007-05
引言
1839年。法國科學(xué)家Becqurel發(fā)現(xiàn)了光生伏特效應(yīng)，光
照能使半導(dǎo)體材料的不同部位之間產(chǎn)牛電位差?；谶@一原
理，光伏電池開始研究并發(fā)展起來。1954年，美國貝爾實驗
室首次制成了實用的單品硅光伏電池。之后多品硅和1F晶硅
光伏電池也發(fā)展起來。但是由于硅光伏電池的制作成本高、
工藝復(fù)雜等缺點，其應(yīng)用受到了限制。除r無機半導(dǎo)體材料
的光伏電池之外，近年來有機染料敏化光伏電池和彳f機光伏
電池成為研究的熱點。因為有機光伏材料具有制作工藝簡
單、成本低廉、重量輕、可以大面積成膜、叮制作成柔性薄
膜電池等特點，因而引起了人們的廣泛興趣。目前，基于富
勒烯的有機體相異質(zhì)結(jié)光伏電池的能量轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)達(dá)到
5％以上，最高能蛩轉(zhuǎn)換效率達(dá)到7．4％[1“。如果考慮疊層
可以提高40％的效率KJ，則有機光伏電池已經(jīng)有望突破
10％的實用化n標(biāo)。
有機光伏電池的常用聚合物材料有聚苯胺、聚吡咯、聚
乙炔、聚對苯乙撐、聚嚷吩等。從目前的材料體系來看，聚
噻吩作為電子給體與富勒烯作為電子受體已經(jīng)足最佳的配
合。但是聚噻吩如P3HT等材料，通常都是使用化學(xué)合成法
得到的，合成時問長，而且需要加入金屬催化劑，故需要多
次提純。電化學(xué)聚合也同樣可以獲得聚嚷吩等導(dǎo)電聚合物，
與化學(xué)合成導(dǎo)電聚合物的方法相比，電化學(xué)聚合法不需要使
用催化劑，導(dǎo)電聚合物直接在電極上成膜，通過調(diào)節(jié)聚合時
問就nJ以控制膜的厚度，是一種非常簡單的成膜方法，并且
避免了旋涂成膜法造成的原料浪費。電化學(xué)聚合用于光伏電
池L三經(jīng)有一些報道。如Shi等在1TO上電化學(xué)聚合聚(3，4一
亞乙二氧基嚷吩)(PED(JT)修飾陽極，接著共聚嚷吩與C60
用于光伏電池【61；Kim等用PEDOT：PSS旋涂成膜修飾
IT()，然后電化學(xué)共聚3一辛基噻吩(P30T)和噻吩基團修飾
的PcBM，得到光伏電池的，F(xiàn)路電壓約為0．66 V，光電轉(zhuǎn)換
效率為0．006 8％【7]。由于電化學(xué)共聚的方法不容易形成電
子受體與給體的相分離，不利于電荷的傳輸，因而并沒有顯
示電化學(xué)聚合的優(yōu)勢。Valaski等在氟摻雜的錫氧化物導(dǎo)電
玻璃(F1、())卜電化學(xué)沉積聚嚷吩，制作r單層結(jié)構(gòu)(FTO／聚
噻吩／AJ)的光伏電池，但是沒有使用電子受體[8]，故效率很
低。
我們采用電化學(xué)聚合電子給體P3HT，再通過溶液旋涂
電子受體PCBM，由于P3HT的部分溶解而形成電子給體與
電子受體的混合泛層?？梢蕴岣唠娮咏o體與受體的接觸面
積。同時還發(fā)現(xiàn)其開路電壓(V。)比相同實驗條件下使用化
學(xué)合成的P3HT／PCBM體栩異質(zhì)結(jié)光伏電池的U提高約
0．2 V。這將揭示提高光伏電池V0的一種新途徑。
收稿日期：2010-05—17。修訂日期：2010-09—30
基金項目：國家自然科學(xué)基金項目(60677002．10674011，10934001，60907015．10821062)和國家基礎(chǔ)研究計劃項目(2007CB307000，
2009CB930504)資助
作者簡介：王蕓，女，1985年生，北京大學(xué)物理學(xué)院碩：￡研究生*通訊聯(lián)系人e-mail：垴a066@pku．edu．en；qhgong@pku．edu．cn
萬方數(shù)據(jù)
光譜學(xué)與光譜分析第3l替
實驗
ITO玻璃在上離子求阿酮、E醇中并超聲洗滌10
?刖氯氣吹十，放人氧等離于清洗器中清洗3 rain。旋埭
一層PEⅡ)T：Pss水溶液，旋涂速度為3 000 r·rain o，旋
誅時問為zo s，先在空氣中諧火5 m‰再在真奪下退火15
rain，退失韞度為200℃．PEIX)T；PSS厚度大約為28 mn。
然后直接用IT(vFED(fr：P輻作為I作電飯．N寸為1 2
∞×2m，塒電韞為螺旋狀的R*，參比電橫為飽和甘汞
電極(scE)，在。電極體系巾．用鈕化法在工作電極上集合
3HT。秉JH古0 05Ⅲ。J．L1 3-d基噻吩單體的二氟化硼乙
醚溶液(BFEE)作為電解赦．這種電解質(zhì)能夠降低瞽體的起
始氯化電位．而且還具有電催化的作用”1?。加恒定電雎
1 5 V．通過控制反應(yīng)時同就可以控制P3HT膜的靴。
在|TO／PEE()T：PsS上沉積一埕P3HT薄膜后．浸人
E腑溶液巾清洗掉附著在P3HT薄膜襲面的電解聵。用氮氣
吹下．待薄膜干燥后，旋涂PCBM的鄰=氯苯溶漣．I℃BM
的厚挺由旋涂速率和溶液銥崖控制。真奪中150℃下追火30
min后，移^島真空(101 Pa)中，使用真空熱蒸鍍和掩膜技
術(shù)優(yōu)積IJF(O 5 nm／和AI(100 nm)．電極面積為3】4t冊2，
得到光伏電池器什，器件結(jié)構(gòu)為ITO／PEDOT：PSS／P3HT／
P3HT：PCBM／FCBM／I，iF／Al。兒中P3HT：PCBM裊示由
于溶液旋椽PCBM時溶劑鄰二氯苯舍溶解少量的P3HT而
形成的P3HT與PCBM相棍合的泛層結(jié)構(gòu)．圖1是器件的示
意罔。有機薄膜的制作廈光伏電池的測試過程都住太氣環(huán)境
中完成。
F《I s㈨di“目Ⅻdt№m““taichh
電化學(xué)聚臺和循環(huán)伏安掃描足在電化學(xué)工作站CHI
660C J1進行；紫外-可見吸收光蹭是在綮外可見分光光度計
Agilem 8453E上測毋的；薄膜的表面形態(tài)在原子力顯傲鏡
Nan0Ⅲa Lm輕敲橫式掃描得到；腰的厚度崩v～Dekt
aklS0臺階儀測量。
2結(jié)果與討論
2．1電化學(xué)臺成P3lrl薄膜的精理化學(xué)特性
首先秘們研究了電化學(xué)合成P3HT薄膜對町見光的哦
收特性。咧2 H幣聚合時問為10 TrIln得到的P3HT薄膜的
紫外可見吸收光譜，住410冊為tpo處有一寬吸收峰，這
對應(yīng)于聚唪吩中一’躍遷m形成舶啦收．J￡吸收ⅢK譴長
打向延仲．吸收邊約在610m姓．由此計算#禁帶寬度AE
=k／^=2 04 eV。化學(xué)臺成的P3HI的禁帶寬度為】92
eV，對廊于吸收邊位于648 nm。與化學(xué)☆成的P3HT相比，
雖然電化學(xué)聚合P3HT其吸收峰位于較短波長．但絲其吸收
邊伉囂糟燕不大．表馴電化學(xué)集臺怕分子請分布鞋寬-既告
有高分子量的P3HT，也古宵小分于址的部分．而化學(xué)合成
的P3HT要經(jīng)過純化．通常除擊T低分F節(jié)柏部分其訃予
世分布較窄，其平均分子量較大．敞吸收峰位于長波K。
爹芝
啦2 Ov-viswtra el"mP311rthin nJ璐
I：口etroch?¨v synlh目ized P31iTI
2 Chemi∞lly}ⅥItheslzd P3HT
然后我們z研究r電化學(xué)合成P3HT薄膜的電化學(xué)特
性，阿時對比了化學(xué)合成P3HT的屯化學(xué)特性。以ITO,WE，
DOT：PSS為T作電極．在其r旋涂一層化學(xué)合成得到的
P3HT．真牽中使鄰二氯葷褡劑完盒揮發(fā)后．在BFEE溶液
巾循環(huán)伏安掃描得到腫CV曲線見劇3(a)．掃描建串100
mV·x，喜比電極為飽和甘汞電極(SCE)。同時采用電化
學(xué)聚臺】0rain得劍帕P3HT膜．在小音有單體的BFEE溶
液中進{i電化學(xué)性質(zhì)的測試，循環(huán)伏安掃描20趺，打描建率
為100 mV·s．蜜比電極為SCE．得到的m『線如圖3(1，)所
示。聚臺物在0～l zv的區(qū)間內(nèi)有非常明H的氧化遷妲峰，
井Ⅱ循環(huán)伏安曲線重復(fù)性非常好．說明設(shè)聚合物且打良好的
電化學(xué)穩(wěn)定性。
從蹦3(a)中看Ⅲ．化學(xué)臺成的P3lJl在不肯單體的
BFEE溶液中進行精嚇伏安掃描，得到氧化還原峰中間電勢
№3(a)CV—ofthenHTfilm(spmⅧ∞Im
PEDOT。P騷elH”o血)in m帥叩_Pn讎BFEE at a potentbl㈣ofl00mV·f‘
萬方數(shù)據(jù)
第1期光譜學(xué)～光滑分析
Pnt￡mIajrVl¨Sfm
Fig．3，b)CV c?orthe p3HTfilmf elecEmdⅢ∞lh de-
幡lI和刪IID／PEIJOT P皤elEtrode)in mmm呲r
fne BFEE“a potentlal 0cannte ofl00mV-s 1
為O 617v．女11算萁H()M()能級為5 02 eV”。從r甩
3(b川-町“打出電化學(xué)壤什的P3HT膜拒水胄單體的
BFEE溶液中進行循環(huán)伏安引描．得到的毓化遷腺峰中問電
贄為0 808V，If蘚得到此P3HT的HOMO能級為；21
eV，1j化學(xué)臺成的P3HT棚比．HOMO能級降低』’u 19
eV-LUM()能綴為一5 2】eV一△F一3 1 7 eV。HOMO降
低的胤心-Ⅱ能址電化。*案舟聚嚷吩的挑恪J《挺高．從ml健褥
聚卉物的壤榘更加緊晰村能址型低。造nJ“從薄瞄的AFM
彤艦H再Ⅲ(罔4)．該薄膜的起伏地{H小．說明仆于排州緊
桁。
震麟
I碡4 Morpholofovimage orthe PIeclnkknli叫l(wèi)y
pH?*日1'3lit film
2 2電化學(xué)臺成丹HT的光伏性能
以IT()。|PE'DO'I-Pss為[作電極．直接在Je j。聚臺
P{HT．P口xn；pFxq修飾IT()之后．Ij『以得到P3I¨薄膜
。j【：作電板接觸良”．小封脫鼎。然肝在襻到的聚囔吩薄膜
j．呼旋擦PCBM山干泛圮而增加電子給體P3HT々電F受
體PCI3M之間的接觸lW秘．卉利r微于分離。吲5足電化學(xué)
集臺帕P3HI制作m的光伏電池器件在^M I；(，(100 mW
?1)太m能模擬器F測得陽伏安特性曲線．從阿tp看出
其J}蹄電壓高選0 76V．短路IU流督度(』。)為0 27mA·
cm 7．填充瞰子(FF)約為27 5蹦．J。和FF的限制使得器件
光電轉(zhuǎn)換效率為0 06％。
1．2’ ’。2。。占，，o 8
m1 ／ ．0 2 爿．／ №V"。：7，6。1。V。。
Flg 5 J-V?1wtk orgm”phmt*wollaic de*i∽with
eIⅢM№l∞Ih depmited P3BT thin film
J。{H小主要坫山于電化學(xué)臺成的I≈HT膜稂?。艄?
性j：夠。如果增加膜的厚度．雖然吸收舯光f數(shù)會增多，仉
是卻存枉膜厚與箍丁擴敷距離之間的矛盾。一般擻子的擴敞
距離為∽m，我們在J：遘實驗條什r(1 5 V恒定屯J‘，單
體濃度為0 05腳I·l，。)聚☆10 min，褂到納膜厚約15
iil·1．井H考Ig到電于受體PCBM戰(zhàn)陵后泛層舳存在．存這
種膜甜F P3HT啦光后產(chǎn)生的激于太部升都能夠F敞t
PSHT／PCBM的界耐J{進{r激子分離；J‘鞍小的』．u，能遷
。jfb子受儺+j蚺體之問的接觸耐稅輕少有曼．雖然強址溶解
PCBM口惟形成泛膳結(jié)構(gòu)．忸r4能H般f柱面．由此導(dǎo)或微
r分離嫂率較低，
FF反映的是：楹杼特性．{ll聯(lián)電阻(R)越大．Jf聯(lián)電
阻【R^)越小t則FF越?。瓼F與電設(shè)7冉機層界阿舶彤志古
蓋。在理想的缺姆接觸F．J V曲線的蟛狀1j電子申亢的漂
移長度比6(DriftI』雌m Ralio)4J"蓋。^一，‘o加m．J￡巾／‘
和n“分別為電子和審穴f日址移半，r¨和rn分刖為電于和宅
穴的壽命，^～1時，rU子空A在有HL臟t{一傳輸平衡，F(xiàn)FW
千就較太電子牽穴曲傳輸小平衡．FF就根小”1。電子在
PCBM rp的垃移率*～IO 3∽2·V1·s1一足奪穴在
PSHT中遷移牢的10倍．電荷的遷移率是非常不Ⅱ眥的。為
r得到較§f的FF吲子．我們在PSHT薄膜上旋涼r一層厚
度為120 nm的FCBM．14度^約址P3H'I的10俯．這樣探
移長度比6～I。如糶PCBM的厚度較?。玫降木椭贩磃目或
者S碰的，V曲線，F(xiàn)F剛于就變{9垂小。
億枘太小通常。IIb F給作的HOMO能級灶曼體的l，u
MO，≈低冉冀．f日時也臺受到阿電授的功兩大小的膨響。岡
此．要提島U，?Htl_nW種幣Ⅲ的^法． 種是刪帶電子絎
體韭受體的HOMO／I UMO能城+使掛能級差_[ff大”?’。通
常址合成新的材料．01人啦電子難州來降低電f給休的HO
MO，或者增加電于蛋怍r的給lb于駐團米提商}b子受體的
LUMO；見外種方法址通過mn^緩沖層束修飾}U飯．降低
坼h。,tky勢年t從而增大"蹄屯J‘。常Ⅲ的崩米修飾陽擻的
緩沖層“PET]()T：Pss“廈酞荇銅鋒，刖飯枘緩沖肼打
I，lp“”．TiO”．“＆Mn(，”鋒。
在栩州宴騎摩榮件下．我們州似#合成的P3H r制作阿
一．5p{；{￡e
萬方數(shù)據(jù)
10 光譜學(xué)與光譜分析第3l卷
P3HT／PCBM體相異質(zhì)結(jié)光伏器件的開路電壓約為0．58
V19]。電化學(xué)合成比化學(xué)合成的P3HT的光伏器件的開路電
壓高出0．18 V，而電化學(xué)聚合得到的P3HT與化學(xué)合成的
P3HT相比，其HOMO能級降低了0．19 eV?？梢?，HOMO 能級的降低是K增大的主要原因。在ITo／P聊：PSS
上直接電化學(xué)合成聚3一己基噻吩，使得PEIX刀；PSS與
P3HT接觸更加緊密，有利于消除Schottky勢壘，這可能也
是K增加的另一個原閑。
活性層結(jié)構(gòu)的優(yōu)化對于器件的短路電流以及光電轉(zhuǎn)換效
率非常霞要，如果能夠?qū)⑦@種電化學(xué)聚合的P3HT與PCBM
形成體相異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)或者線柱狀交叉結(jié)構(gòu)，則在提高開路
電壓的同時，還可以提高光吸收和電荷傳輸速率，得到較高
的短路電流，從而獲得效率更高的光伏器件，這方面的工作
有待進一步深入研究。
3結(jié)論
采用電化學(xué)氧化法，在ITO／PEDOT：PSS上直接合成
聚3一己基嚷吩，可以得到與PEIXyr：PSS接觸緊密的
P3HT膜．其禁帶寬度為2．04 eV，H()Mo能級為一5．21
eV，比化學(xué)方法合成的P3HT的HOM0能級要低0．19 eV，
并且合成方法簡單易行。由于HOMO能級的降低。用這種
P3HT作為給體材料，旋涂PCBM作為受體材料。制作的有
機光伏電池器件開路電壓高達(dá)0．76 V，這槲d：r·種新的提
高有機光伏電池開路電壓的方法。目前器仆n0效率還有待進
一步提高，通過優(yōu)化活性層結(jié)構(gòu)。例如制作體褶異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)
或者P3HT／PCBM的線柱狀交叉結(jié)構(gòu)町以在提高開路電壓
的同時，提高光吸收和電荷傳輸速率，獲得更高的光電轉(zhuǎn)換
效率。
致謝：作者感謝北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院的陳小芳博士
在AFM測試中的幫助。
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萬方數(shù)據(jù)
第1期光譜學(xué)與光譜分析
Enhanced V∞in Photovoltaic Cell by Electrodeposited Polythiophene Thin
Film
WANG Yun，XIAO Li-xin。，CHEN Zhi-jian，Qu 130，CA)NG Qi—huang。
State Key Laboratory for Mesoscopic Physics and Department of Physics，Peking University，Beijing 100871，China
Abstract Poly(3-hexylthiophene)(P3HT)thin films were electrochemically deposited directly on indium tin oxide(IT0)／poly
(3，4-ethylenedioxythiophene)一poly(styrenesulfonate)(P口)(丌；PSS)substrates．Its optical absorption peak is located at about
410 nnl and tailing tO 610 n1．n，corresponding tO 2．04 eV of bandgag Its highest occupied molecular orbital(HoMo)energy is
一5．21 eV。while the HOMo energy of the chemically synthesized P3HT is一5．02 ev．The lower HOMO energy of the electrodeposited
P3HT may be attributed to the enhancement of regularity．The morphology of the P3HT thin film characterized by
atomic force microscopy(AFM)indicates that the molecules contact firmly．The cyclic voltammetry results show that its electro—
chemical property is stabl己theauthors prepared photovoltaic cell with the P3HT and C6。6]-phenyl-C61一butyric acid methyl ester
(PcBM)as the active layer．Because of the lower HOM()of the electrodeposited P3HT。the open circuit voltage(Voc)of the
device is up to 0．76 V，indicating a new way to enhance the Kof the organic photovoltaic cells．
Ke",m-ds Photovoltaic；Electrodeposition Polythiophene；Open circuit voltage
(Received May 17，2010；accepted Sep．30，2010)
《光譜學(xué)與光譜分析》期刊社決定采用ScholarOne Manuscripts在線投稿審稿系統(tǒng)
《光譜學(xué)與光譜分析》期刊社與湯森路透集團簽約，自2010年1z月1日起《光譜學(xué)與光譜分析》決定采用Thomson Reuters
旗下的ScholarOne Manuscripts在線投稿審稿系統(tǒng)!
·ScholarOne Manuscripts．該系統(tǒng)不儀能輕松處理稿件，而陀能提速科技交流。
·全球已有360多家學(xué)會和出版社的3 800多種期刊選用了ScholarOne Manuscripts系統(tǒng)作為在線投稿、審稿平臺，全球
擁有超過l 350萬的注冊用戶，代表著全球?qū)W術(shù)期刊在線投審稿的一流水平。
·Scholar(he Manuscripts與EndNote，Web of Science尤縫鏈接和整合；使科研探索、論文評閱和信息傳播效率大為提
高。
·ScholarOne Manuscripts是湯森路透科技集團的一個業(yè)務(wù)部門，擁有豐富的學(xué)術(shù)期刊業(yè)務(wù)經(jīng)驗。為學(xué)術(shù)期刊提供綜合管
理工作流程系統(tǒng)，使期刊更有效管理投稿、同行評審、加工和發(fā)表過程，提高作者心中的專業(yè)形象?？s短論文發(fā)表時間，削減
管理成本。幫助期刊提高科研績效和實現(xiàn)學(xué)術(shù)創(chuàng)新。
《光譜學(xué)與光譜分析》采用“傘球?qū)W術(shù)期刊首選的在線投稿審稿系統(tǒng)一ScholarOne Manuscripts”，勢必對2010年11月30
日以前向本刊投稿的作者在查閱稿件信息時，會帶來某些不便，在此深表歉意!為了推進本刊的網(wǎng)絡(luò)化、數(shù)字化、國際化進
程，以實現(xiàn)與同際先進出版系統(tǒng)對接；為了不斷提高期刊質(zhì)量，加快網(wǎng)絡(luò)化、數(shù)字化建設(shè)，加快與國際接軌的進程，希望能得
到廣大作者、讀者們的支持與理解，對您的理解和配合深表感激。這是一件新事物，肯定有不周全、不完善的地方，讓我們共
同努力。不斷改進和完善起來。
《光譜學(xué)與光譜分析》期刊社
2010年12月1日

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